美丽乡村生活污水集中式一体化处理设备《资讯》

发布时间：2020-08-20 17:32:06 阅读：次来源：溶氧仪厂家

美丽乡村生活污水集中式一体化处理设备

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在同温同压下, As(Ⅲ)和As(Ⅴ)空白溶液浓度为150 mg· L-1, 利用吸附动力学实验探究不同反应时间下材料对As(Ⅲ)、As(Ⅴ)的吸附量.实验采用定时取样法, 通过测定特定时间段平衡时的废液浓度计算出特定时刻的吸附量, 用Origin9软件对吸附过程进行线性准一级动力学(式(1))、准二级动力学(式(2))拟合(罗钰等, 2017), 所得结果如图 8所示.　　图 8 MAMC的吸附动力学实验结果(a)及其动力学拟合结果(b.准一级动力学, c.准二级动力学)　　式中, qe和qt分别是吸附平衡时和t时刻的吸附容量(mg· g-1), t为吸附时间(min), k1为准一级动力学吸附速率常数(min-1), k2为准二级动力学吸附常数(g· mg-1· min-1).　　根据式(1)和式(2)拟合ln(qe-qt)-t和t/qt-t的线性关系如图 8b和8c所示, 方程的可决系数R2如表 1所示.通过对两种价态含砷废水的吸附动力学实验结果的分析发现, 材料对于As(Ⅲ)、As(Ⅴ)的吸附过程较满足于准二级动力学方程.在初始废液浓度为150 mg· L-1时, 准二级动力学方程计算出的理论最大吸附量(As(Ⅲ) 52.91 mg· g-1、As(Ⅴ) 20.79 mg· g-1)与当前浓度实验值较为接近, 且材料在500 min时基本达到吸附平衡.从图 8a中不难发现, MAMC达到吸附平衡时对于As(Ⅲ)的吸附量大于对As(Ⅴ)的吸附量, 这是因为As(Ⅲ)、As(Ⅴ)在铁氧化物纳米颗粒内、外扩散机制不同造成(Babaee et al., 2017).　3.2.4 等温吸附实验

在温度和压力相同的情况下, 通过改变溶液中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的初始物浓度, 测定各浓度下材料的饱和吸附量和溶液吸附后的平衡浓度.实验得到材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附等温曲线结果如图 9所示, 等温模型拟合结果如表 2所示.利用Langmuir方程(式(3))和Freundlich方程(式(4))对材料的吸附等温曲线进行非线性拟合, 试图通过吸附模型来探究MAMC的吸附机理.　　式中, qmax为吸附剂的单层饱和最大吸附量(mg· g-1), b为Langmuir常数(L· mg-1), 表示吸附亲和力, Kf为吸附能力平衡常数, n为不均匀系数.Freundlich吸附等温方程是一个经验公式, 其n值越大, 说明吸附性能越好.一般认为1/n在0.1~0.5之间, 容易吸附;1/n大于2时吸附较难进行.通过材料的磁性测试绘制了MAMC的磁滞回线, 在材料的吸附过程中施加磁场对溶液溶质进行磁分离(图 5).材料的饱和磁化强度为20.86 emu· g-1, 矫顽力Hc=51.64 Oe, 吸附剂具有超强的顺磁性(Mahdavinia et al., 2016), 能够实现饱和吸附后介质之间的分离(磁场分离测试如图 5左上角插图所示), 磁滞回线的局部放大图(右下角插图)表明材料的磁滞后现象比较微弱, 理论上可以作为一种性能优越的永磁材料(矫顽力Hc>30 A· m-1)(Li et al., 2012).　　3.2 As吸附实验分析3.2.1 投加量实验　　从投加量实验的结果(图 6)可以看出, 当含As废液浓度为50 mg· L-1时, 溶液中As的去除率随着材料投加量的增加而增大, 前期的斜率较大, 变化率较明显, 但当投加量趋近于1.0 g· L-1(固液比为1:25)时, 材料发挥出自身的最大效率, 此时图中反映出来的去除率也接近最优.　　3.2.2 pH值对吸附过程的影响实验　　分别调节含砷模拟废水(浓度为250 mg· L-1) pH值至2、3、4、5、6、7、8、9、10、11, 按照1:25的固液比准确称取MAMC加入到100 mL锥形瓶中, 充分振荡后离心过滤, 检测滤出液结果, 探究pH值与材料的吸附量qe的关系, 结果如图 7所示.材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附量与溶液的pH值关系较为密切, 对于含As(Ⅴ)的废水, 酸性条件更有利于材料的吸附, 但pH逐渐升高时, 单位材料的吸附量逐渐降低, 并在pH=9时急剧下降.这是因为吸附剂的表面电荷特性和溶质形态与溶液的pH值有重要的关系(Stumm et al., 1993), 当pH值保持在3.0~6.0时, As(Ⅴ)主要以H2AsO4-的形式存在, 当pH为8.0~10.5时, As(Ⅴ)以HAsO42-的形式存在, 而AsO43-出现在更高的pH值区间(Kim et al., 2014), 当溶液介质中的pH值大于MAMC的等电点pH值时(pHPZC=6.3±0.5), 会加大材料表面的负电荷量, 进而加大材料与阴离子的静电斥力, As(Ⅴ)的吸附量可能会明显减少(Kanel et al., 2006).对于含As(Ⅲ)的废水, 材料在高pH值和低pH时的吸附效果都不明显, 当溶液的pH值较低时, MAMC表面的部分铁氧化物会发生溶解(观察到有铁盐生成, 溶液体系颜色发生改变), 从而减少了砷酸根的吸附位点.随着溶液的pH值逐渐升高, 金属氧化物上的配体吸附逐渐增加, 非电离亚砷酸(H3AsO30)更有利于吸附到MAMC的非离子化位点上(Cumbal et al., 2005).当pH远大于PZC点时, 纳米铁氧化物发生水解, 产物Fe(OH)3发生电子转移而生成Fe(OH)4-, 加大了以阴离子形式存在的离子间的竞争吸附与库仑斥力, 从而抑制H2AsO3-、HAsO32-、AsO33-等砷酸根等阴离子形式的吸附(Zhang et al., 2013).考虑到实验的可行性,材料的BET和孔径分析结果如图 3a所示, MAMC的比表面积约为62.583 m2· g-1, 孔径为12.96 nm, 证明材料属于介孔材料范畴(孔径介于2 ~50 nm之间).在氮气环境下, 通过改变压力并利用BJH法绘制了材料的吸附、脱附曲线, 可以明显观察到迟滞环在P/P0=0.63处出现(Liu et al., 2005).较高相对压力区域MAMC没有表现出任何吸附限制, 说明MAMC是一种吸附性能优越、空隙和比表面较为发达的介孔材料.热重分析称取样品3.2 mg, 在氮气环境下以10 ℃· min-1的升温速度测试了材料的热稳定性.从图 3b中可以看出, 材料的总质量随着温度的升高逐渐降低, 热解主要分为两个阶段：在0~300 ℃的温度下热解现象较为平缓, 热稳定性较强;但温度达到400 ℃以上时海藻酸钠包埋前驱受热分解挥发, 造成材料的热解速率增加, 质量变化较为明显(Tao et al., 2017).